众所周知,含铀废水的排放已经对生态环境造成了不可逆转的伤害。当含铀废水进入生态系统,将对环境本底造成严重辐射,致使一些植物不能正常生长。当含铀食品被食入人体后,对于可溶性的铀,将会被人体肺部所直接吸收,铀的化学毒性会使人体产生各种疾病;对于不可溶的铀,它将会在人体中存在几个月几年甚至更长的时间,这样也会使人体各个器官遭到严重损伤。此外,核废水中还含有多种其它高毒性化学元素,如Sr、Co、I和Cs。因此,开发合适的材料用于从污染的水系统中选择性地去除U(VI)是至关重要的。
公司闫冰教授团队长期致力于共价有机框架材料(COFs)的功能化及应用研究,先后在Anal. Chem.、Small、Chem. Eng. J.、ACS Sustainable Chem Sci. Eng.、ACS Appl. Mater. Interface、J. Hazardous Mater.、Sens. Actuators B-Chem.、J. Mater. B/C、Talanta等主流期刊上发表论文20余篇,并受邀撰写该领域评述工作于Chemistry -A European Journal上在线正式发表(B. Yan*, Chem. Eur. J. 2023, 29(45), e202301108.)。近期该团队成功地合成β-酮烯胺和苯并恶唑连接的共价有机框架材料,并进行磷酸功能化改性,将之应用于从污染的水环境中去除铀U(VI),相关成果以《β-Ketoenamine and Benzoxazole-Linked Covalent Organic Frameworks Tailored with Phosphorylation for Efficient Uranium Removal from Contaminated Water Systems》为题发表于国际知名期刊Advanced Functional Materials上。
研究人员利用两个相同的配体在不同的条件下合成两例COF材料(TpPa-2OH和TpDBD),并成功地进行磷酸功能化反应得到两例高效的铀吸附材料(TpPa-2OH-Phos和TpDBD-Phos)。实验结果表明,TpPa-2OH-Phos和TpDBD-Phos在pH = 5的条件下对铀U(VI)的吸附量分别可达410.9 mg·g-1和633.3 mg·g-1。一系列表征和DFT计算表明吸附剂中的N和O与UO22+的配位对铀吸附起着关键作用。此外,课题组研究了吸附剂TpDBD-Phos在真实水环境(渤海海水、黄海海水、同济河水、雨水)中的铀吸附性能。结果显示TpDBD-Phos在雨水中对UO22+的去除率高达87.71%。
TpPa-2OH-Phos和TpDBD-Phos合成示意图
闫冰教授为论文的独立通讯作者,公司2022级博士研究生梅斗超为论文的第一作者。该研究工作得到国家自然科学基金项目的支持。
文章链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202313314